Der Boden-Messthread

Begonnen von Henri, 13. Oktober 2023, 15:38

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Henri

Analog zum Pilze-Messthread möchte ich hier eine weitere Datensammlung zu Bodenbeprobungen auf Cs-137 starten. Vielleicht kommen  irgendwann so viele Messdaten zusammen, dass sich das Erstellen einer Karte lohnt.

Auch hier steht die quantitative gammaspektrometrische Messung (mit RadiaCode oder anderen Geräten) im Vordergrund.

Die Idee kam mir im Urlaub, als ich im wunderschönen Bayrischen Wald unterwegs war und nach wenigen Stunden einen deutlichen Cs-137 Peak auf meinem RadiaCode vorgefunden habe. In der Gegend um Zwieselerwaldhaus hat es 1986 Kontaminationen um 80-120 kBq/m² gegeben. Da das Cs-137 den Waldboden praktisch nicht verlässt, ist nach etwas mehr als einer Halbwertszeit noch knapp die Hälfte davon im Boden vorhanden.

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Die Tiefen-Migration ist gering: 75% der Aktivität befinden sich noch in den oberen 15 cm des Bodens.

Da es interessant ist, nicht nur die massen- sondern auch die flächenbezogene Kontamination zu bestimmen, muss die Probennahme entsprechend angelegt werden.

1. Probennahme
Bei Waldboden wird die oberste Auflage aus losen Blätter, Tannennadeln usw. entfernt.
Dann wird ein Rechteck von 10x10 cm abgemessen und 15 cm tief ausgestochen. Der Aushub wird in einen Plastikbeutel gefüllt, dort gründlich durchgeknetet, gewogen, und die benötigte Probenmenge entnommen. Diese wird ebenfalls gewogen. Hierdurch lässt sich später die Aktivität der Probe auf das 10x10x15 cm³ Volumen zurückrechnen. Der Rest wird zurück in das Loch gefüllt.

Alternativ gibt es im Gartenbedarf auch Blumenzwiebelsetzer, mit denen man einfach eine definierte Fläche ausstanzen kann. Dies macht man idealerweise mehrmals mit ca. 30 cm Abstand und vermischt die Proben anschließend.

2. Proben-Aufbereitung

Die Bodenprobe wird bei 105°C getrocknet. Anschließend wird der (bei Waldboden praktisch nicht vorhandene) Skelettanteil, also Steine, Glasscherben usw. entfernt und gewogen. Richtig professionell geht dies mit einem Sieb mit 2 mm Maschenweite, aber bei Waldboden reicht auch eine Pinzette. Der Skelettanteil speichert keine nennenswerte Aktivität, ist aber natürlich auch Bestandteil des Bodens. Er verhindert jedoch eine ausreichende Homogenität der Messprobe und erhöht den Messfehler. Deshalb wird er entfernt, aber bezüglich der Probenmasse später berücksichtigt.

Danach wird die Probe in der Kaffeemühle pulverisiert und in die eigene Standard-Messgeometrie gefüllt.


3. Messung
Bestimmung des Cs-137 ausschließlich mit quantitativer Gammaspektrometrie. Hier können auch alle RadiaCode-Besitzer mitmachen!

Für den RadiaCode sind die Effizienzen für vorgegebene Proben-Geometrien bereits einprogrammiert. Wer eine andere Spektrometrie-Vorrichtung verwendet, kann die Effizienzbestimmung mittels der Lutetium-Kalium-Aktivitäts-Kalibrierung vornehmen (LuKa-Kal.pdf).
Dort gibt es auch ein Excel-Sheet, das einem bei der Kalibrierung hilft und dann auch direkt die Cs-137 Aktivität von anschließend gemessenen Proben berechnen kann.

Die Auswertung der Peak-Fläche geht sehr gut mit der Freeware Interspec.

Beim Messergebnis wird auch der Messfehler mit angegeben. Welchen Messfehler gibt Interspec an? Und welcher Fehler entsteht durch Toleranzen bei der Einwaage?

Nach Möglichkeit sollte der Hintergrund ausreichend lange bestimmt und dann abgezogen werden. Je nach Gerät ist eine Messdauer von jeweils mindestens 24 Stunden sinnvoll.

Da wir fleißig bei allen unseren Schritten gewogen haben, können wir nun aus der Aktivität der getrockneten Probenmenge ohne Skelettanteil die Aktivität auf die gesamte beprobte Fläche (10x10 cm) incl. Skelettanteil hochrechnen und dies dann auf 1 m² Boden hochskalieren.

5. Angabe der Messdaten
Die "Veröffentlichung" des Messwerts erfolgt dann hier in einem "standardisierten" Format:

Bundesland:
Probennahme-Ort:
Boden-Art (Mischwald, Laubwald, Nadelwald, Ackerboden, usw.):
Bodenbelastung 1996 laut BMU-Karte:
Geo-Koordinaten:

Datum der Probennahme:
Datum der Messung:
Feuchtgewicht der beprobten Fläche:
Feuchtgewicht der entnommenen Probenmenge:
Trockengewicht der entnommenen Probenmenge ohne Skelett-Anteil:
Gewicht des Skelettanteils der entnommenen Probenmenge:

Verwendetes Messgerät:
Proben-Geometrie (bes. RadiaCode):
Proben-Einwaage:
Messzeit (s):

Bestimmte Aktivität der Probe (Bq):
Statistischer Fehler bei der Messung:
Bestimmte spezifische Aktivität der Probe (Bq/kg Trockengewicht):
Berechnete flächenbezogene Aktivität für 1 m² Boden:
Einwaage-Fehler (Toleranz der Waage):

Falls vorhanden: Fotos von der Probennahme-Stelle und vom Spektrum


Also, wer hat Lust und macht mit?  :)

Viele Grüße!

Henri

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Henri

Ich habe zwar eine Probe bei Zwieselerwaldhaus entnommen, hatte aber weder Massband noch Waage dabei. Deshalb war mir die Bestimmung der flächenbezogenen Aktivität leider nicht möglich.

Bundesland: Bayern
Probennahme-Ort: Zwieselerwaldhaus
Boden-Art (Mischwald, Laubwald, Nadelwald, Ackerboden, usw.): Mischwald
Bodenbelastung 1996 laut BMU-Karte: 80 - 120 kBq/m²
Geo-Koordinaten: N 49.0968 E 013.2380

Datum der Probennahme: 09/2023
Datum der Messung: 10/2023
Feuchtgewicht der beprobten Fläche:
Feuchtgewicht der entnommenen Probenmenge:
Trockengewicht der entnommenen Probenmenge ohne Skelett-Anteil:
Gewicht des Skelettanteils der entnommenen Probenmenge: n.Vorh.

Verwendetes Messgerät: 2,5" NaI(Tl) in 25 mm Bleiburg
Proben-Geometrie (bes. RadiaCode): Petrischale 78 mm
Proben-Einwaage: 40,5 g
Messzeit (s): 99287 s

Bestimmte Aktivität der Probe (Bq): 30,17 Bq
Statistischer Fehler bei der Messung: 0,44%
Bestimmte spezifische Aktivität der Probe (Bq/kg Trockengewicht): 745
Berechnete flächenbezogene Aktivität für 1 m² Boden:
Einwaage-Fehler (Toleranz der Waage): 0,05 g

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opengeiger.de

Beeindruckend! :good:

Von Stuttgart aus wär die Augsburger Gegend interessant und von der Distanz her das Nächste. Es heisst da ist ein bekanntes Waldstück wo "heisse" Pilze wachsen. Kennt jemand die Ecke?

Radiohörer

...hatte ich mal gepostet: siehe
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php/topic,539.msg23272.html#msg23272
z.B. Siebnach
opentopomap.org/#marker=14/48.13299/10.66292
etwas nördlicher, Schwabegg
opentopomap.org/#marker=14/48.13299/10.66292
etwas südlicher, Rammingen
opentopomap.org/#marker=14/48.06454/10.58292
Schwabmünchen
opentopomap.org/#marker=14/48.1814/10.7546
Westerheim 10 km hinterm Memminger Keuz
opentopomap.org/#marker=14/48.01599/10.30028

Kommt aber alles nicht an die süd- und ostbayerischen Werte heran und geregnt hats auch eher wenig...

Henri

Zitat von: Radiohörer am 13. Oktober 2023, 22:07Kommt aber alles nicht an die süd- und ostbayerischen Werte heran und geregnt hats auch eher wenig...

Ist ja auch der BODEN-Messthread hier. Der ist wetterunabhängig  ;D

Radiohörer

Zitat von: Henri am 13. Oktober 2023, 23:44Ist ja auch der BODEN-Messthread hier.
...könnte es u.U. nicht doch auch einen klitze kleinen Zusammenhang zwischen der Menge der abgeregneten Radionuklide und der Aufnahmewahrscheinlichkeit durch Bodenbewohnern geben??? ;D

Aufruf: da ja z.Z. sehr viele Forumsmitglieder nach Jachimov pilgern, bringt doch bitte auch mal ein paar Pilze, die Ihr sicherlich auf den Halden oder ums Curie-Denkmal findet für Vergleichsmessungen mit!
Wichtig: bitte sofort nach dem Heimkommen auf Backpapier kleingeschnitten (~2-3mm dick) zum Trockenen auslegen, sonst stinkts gewaltig! :o

Henri

Zitat von: Radiohörer am 15. Oktober 2023, 10:53...könnte es u.U. nicht doch auch einen klitze kleinen Zusammenhang zwischen der Menge der abgeregneten Radionuklide und der Aufnahmewahrscheinlichkeit durch Bodenbewohnern geben??? ;D

Ja natürlich, aber trotzdem sollte man beides sauber getrennt halten, sonst findet man am Ende nichts mehr wieder.

Außerdem speichern die Bodenbewohner in ganz unterschiedlichem Maß das Cs-137. Meine Rotfuß-Röhrlinge, die im Bayrischen Wald auf Humus mit 700 Bq/kg gewachsen sind, sind fertig gemessen und zeigen keinen nennenswerten Cs-137 Gehalt. Ich stelle das nachher noch mal im PILZE-Messthread ( :D ) ein.

Viele Grüße!

Henri

Henri

Ich habe gerade gesehen, dass in der Vorlage für die Messdaten ein Fehler ist. Natürlich soll die Bodenbelastung 1986 laut BMU-Karte angegeben werden. Weiter oben kann ich leider den Beitrag nicht mehr bearbeiten.

Bundesland: 
Probennahme-Ort: 
Boden-Art (Mischwald, Laubwald, Nadelwald, Ackerboden, usw.): 
Bodenbelastung 1986 laut BMU-Karte: 
Geo-Koordinaten: 

Datum der Probennahme: 
Datum der Messung: 
Pilzsorte: 
Frischgewicht: 
Trockengewicht: 

Verwendetes Messgerät: 
Proben-Geometrie (bes. RadiaCode): 
Proben-Einwaage: 
Messzeit (s): 

Bestimmte Aktivität der Probe (Bq): 
Statistischer Fehler bei der Messung: 
Bestimmte spezifische Aktivität der Probe (Bq/kg): 
Berechnete spezifische Aktivität des Frisch-Pilzes (Bq/kg): (in Grün, wenn < 600 Bq/kg Frischgewicht. Ab 600 Bq/kg in Rot)
Einwaage-Fehler (Toleranz der Waage): 

Falls vorhanden: Fotos von den Pilzen und vom Spektrum

Henri

Dass der Nachweis von Cs-137 im Waldboden eine messtechnische Herausforderung darstellt, habe ich mal mit einer kleinen Rechnung überprüft.

Die amtliche Kontaminationskarte
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bildet Flächenkontaminationen in Bq/m² bis 120 kBq/m² ab, wobei sich die Werte auf das Jahr 1986 beziehen.

Seitdem ist eine Halbwertszeit verstrichen, es ist also nur noch die Hälfte der Aktivität vorhanden. Auch ist diese in den Boden eingedrungen, wobei sich aber 75% der Aktivität in den oberen 15 cm und die restlichen 25% in den unteren 15 cm befinden.

Wenn man sowieso schon nicht das empfindlichste Messgerät besitzt, kann es also Sinn machen, nur die oberen 15 cm zu beproben und dann das Ergebnis mit (100/75) zu multiplizieren.

Um von einer Flächenkontamination zu einer massenbezogenen Aktivität zu kommen, benötigt man die Probendichte. Vollständig getrockneter, von Steinen befreiter, in der Kaffeemühle pulverisierter  Laubwaldboden hat eine Dichte von ca. 1,25 g/cm³ (wobei das sehr schwanken kann). Dies bedeutet, auf einer Fläche von einem m² bis in 30 cm Tiefe ausgehobener und aufbereiteter Waldboden hat eine Masse von 375 kg.

Unter Berücksichtigung all dieser Annahmen ist es zur Zeit interessanterweise so, dass man die Flächenaktivität in 1986  direkt in die Aktivität der bis in 15 cm Tiefe genommenen, aufbereiteten Probe umrechnen kann: 1000 Bq/m² entsprechen 1 Bq pro kg aufbereitete Probe.

Für meine Messungen verwende ich zwei verschiedene Probengeometrien, beide mit ca. 90 mm Durchmesser: eine Petrischale mit 78 cm³ Inhalt und eine Kunststoffdose mit 240 cm³ Inhalt. Diese fassen dann 97 g bzw. 300 g Bodenprobe. Die Effizienz für Cs-137 beträgt bei meinem 2,5" NaI(Tl) Detektor für die Petrischale 0,01741 ips/Bq und für die Dose 0,0112 ips/Bq  (Impulse pro Sekunde pro Bq Cs-137 in der Probe).

Wenn man dies alles zusammenrechnet, bekommt man für die in der Kontaminationskarte gewählten Abstufungen die in dieser Tabelle zu erwartenden Zählraten:

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Selbst bei den stärksten Kontaminationen von ursprünglich 120 kBq/m² sind von einer 300 g Probe, in der Dose vermessen, nur ca. 0,4 Impulse pro Sekunde in den Cs-137 Kanälen zu erwarten, bei einer Gesamtzählrate (in der 25mm starken Bleiburg) von ca. 30 ips.

Üblichere Kontaminationen von 20 kBq/m² führen nur zu einer Zählrate von ca. 0,07 ips, also etwa 4 Impulsen pro Minute.

Man braucht also für eine aussagekräftige Messung eine gute Probenaufbereitung, eine effiziente Messgeometrie, eine lange Messzeit und einen empfindlichen Detektor hinter viel Blei, sowie eine Leermessung, die man vom Probenspektrum abzieht.

:)

Prospektor

Hallo Henri!

Interessante Zusammenstellung, danke dafür. In diesem Fall war die reale Flächenkontamination am Ort Deiner Probenahme beim Zwieselerwaldhaus deutlich höher als die 120 kBq/m²  8)

Ich habe vor einiger Zeit mal mittels Verdünnungsreihe die ungefähre Erkennungsgrenze meines 2,5" NaI(Tl)-Setups für Cs-137 bei Verwendung der blauen dm-Dosen ermittelt (7 cm Außendurchmesser, 2,5 cm hoch; da gehen ca. 120 g Erde rein). Die lag bei einer Erde-Matrix mit ca. 15% organischem Anteil und einer nicht all zu langen Messzeit von 2 h bei ca. 50 Bq/kg. Mit anderer Geometrie und mehr Probe komme ich dann vermutlich noch weiter runter. Das möchte ich die Tage mal versuchen. Und dann werde ich mich mal im Nordschwarzwald nach "gutem Boden" umschauen - da kam vermutlich auch mehr runter, als es die Karten vermuten lassen.

Was mir an Deiner Tabelle noch aufgefallen ist: Wenn man heute z.B. noch 60 kBq/m² hat, sind das laut Deiner Rechnung 60.000/375 = 160 Bq/kg für die 0-30 cm Schicht. Wenn sich in den 0-15 cm 75% des Inventars befinden, sind das dann doch aber (60.000*0,75)/(375/2) = 240 Bq/kg oder nicht? Die Aktivitätskonzentration in den oberen 0-15 cm sollte ja höher sein, als die AK der gesamten 0-30 cm Schicht  :scratch_one-s_head:

Henri

Zitat von: Prospektor am 22. November 2023, 17:43Und dann werde ich mich mal im Nordschwarzwald nach "gutem Boden" umschauen - da kam vermutlich auch mehr runter, als es die Karten vermuten lassen.

Ah! Das wird ja spannend!  :)


Tja, die "Materie" der Kontaminationskarten-Erstellung ist tatsächlich nicht ganz einfach  :unknw:

Ich wohne ja im Norden, da gibt es wenig zu messen. Letztendlich nur ein Areal im Lübecker Raum. Also habe ich mal versucht, herauszufinden, wo genau eigentlich beprobt wurde.

Leider habe ich die Quelle verschlampt und kann sie nun nicht mehr zitieren, aber sinngemäß war es wohl so, dass man einen schnellen Überblick brauchte und dann "jeden" losgeschickt hat, der über das entsprechende Messequipment verfügte. Für Norddeutschland war das wohl die GKSS (mittlerweile HEREON) und die AKW-Betreiber.

Die haben dann aber wohl nicht nach einem bestimmten vorher verabredeten Standard gemessen, sondern wie sie dachten, dass die Messung aussagekräftig sei. Die Daten für die Kontaminationskarte kamen ja von einer großen Zahl verschiedener Institutionen, und am Ende hatte man verschiedene Beprobungsverfahren, und konnte teilweise auch gar nicht mehr nachvollziehen, wie überhaupt gemessen wurde.

In den stärker kontaminierten Regionen in Süddeutschland wurde das zeitnah korrigiert, aber dort, wo praktisch nichts runtergekommen ist, hat man das anscheinend gar nicht mehr groß weiter verfolgt oder Ergebnisse publiziert, zumindest was Bodenkontaminationen betrifft.

Jedenfalls habe ich eine sehr grobe Karte entdeckt, auf der die Probennahmestellen für ganz Deutschland verzeichnet sind, und das Raster ist im Norden sehr weitmaschig. Es sind nur einige wenige Orte, die dann zu dem orangefarbenen Fleck im Bereich Lübeck interpoliert wurden.

Allerdings gab es in den Tagen, in denen die Aktivität deponiert wurde, wohl regional eng begrenzte Regenschauer. Erfolgte der Niederschlag im Wald, ist die Aktivität dort auch weitestgehend geblieben. Der größte Teil blieb an den Blättern haften, bei manchen Bäumen auch im Bereich der Stellen, an denen dieser sein Regenwasser in den Boden ableitet.

Das bedeutet, man kann im Wald nicht mit einer homogenen Kontamination rechnen, sondern muss die Angaben auf der Karte eher als Durchschnittswert annehmen. Es gibt Flächen mit deutlich weniger Aktivität und Flächen, wo diese eng begrenzt höher ist.

Das übliche Vorgehen bei der Beprobung besteht darin, dass man an dem vorher festgelegten Ort eine Hauptprobe nimmt und dann auf dem 50 m Umkreis um diese Stelle 10 "Satellitenproben" nimmt. Die Proben wurden damals bis in eine Tiefe von 20 cm genommen (heute sind wohl 30 cm wegen der Tiefenmigration üblich), dann in Humusauflage und mineralische Horizonte separiert und die jeweiligen Fraktionen aller Proben einer Probennahmestelle vereinigt und homogenisiert.

Die am stärksten kontaminierten Flächen befinden sich in Bodenmais, wo man bis 146 kBq/m² (rückgerechnet auf 1986) gefunden hat.

Die Tiefenprofile sind ebenfalls interessant. In der Humusauflage steigt die Aktivitätskonzentration an, je tiefer man kommt, bis sie an der Grenze zum mineralischen Unterboden das Maximum erreicht. Im Mineralboden fällt sie dann mit weiter steigender Tiefe ab.

Legt man eine feste Probennahmetiefe zugrunde, wird die unterschiedliche Stärke der Humusauflage und auch die unterschiedliche Beschaffenheit des Mineralbodens nicht berücksichtigt. Es ist also wirklich nur ein Durchschnittswert.

Und in Zwieselerwaldhaus habe ich auf nicht näher ausgemessener Fläche vielleicht die obersten 5-10 cm der Humusschicht mitgenommen, also den Teil, in dem sich die höchste Aktivität befindet. Hätte ich ordentlich bis in 30 cm Tiefe Boden entnommen, hätte dies die Konzentration wieder verdünnt. Auf "Bq/m²" kann ich deshalb leider nicht mehr zurückrechnen.


In der laut Karte kontaminierten Region um Lübeck herum habe ich bereits mehrmals Bodenproben in Wäldern genommen, konnte aber nie Cs-137 darin feststellen, bei einer Messzeit von 24 Stunden. Möglicherweise ist die Karte hier auch einfach falsch. Es gibt auch andere Kontaminationskarten, die z.B. für die Großregion Hannover zu deutlich anderen Ergebnissen kommen.


Zitat von: Prospektor am 22. November 2023, 17:43Was mir an Deiner Tabelle noch aufgefallen ist: Wenn man heute z.B. noch 60 kBq/m² hat, sind das laut Deiner Rechnung 60.000/375 = 160 Bq/kg für die 0-30 cm Schicht. Wenn sich in den 0-15 cm 75% des Inventars befinden, sind das dann doch aber (60.000*0,75)/(375/2) = 240 Bq/kg oder nicht? Die Aktivitätskonzentration in den oberen 0-15 cm sollte ja höher sein, als die AK der gesamten 0-30 cm Schicht  :scratch_one-s_head:

So, und nun zu meiner Rechnung/Tabelle: da hast Du recht!  :good3: Die Anzahl der dem Boden entnommenen Bq ist natürlich niedriger, wenn man nur die oberen 15 cm entnimmt, aber die Aktivitätskonzentration ist höher.

Die Tabelle müsste also eher so aussehen:


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Übrigens, zum volumenechten Beproben von Boden eignet sich sehr gut eine Blumenzwiebel-Pflanzhilfe!
Meine stanzt eine Fläche von 30 cm² und lässt sich bis 15 cm Tiefe in die Erde drücken. Über einen Hebel spreizen sich die beiden Halbschalen auseinander, und die Probe fällt in die Plastiktüte.

Ich nehme mittlerweile mit so einem Teil immer 3 Proben an den Ecken eines gleichschenkligen Dreiecks mit 1 m Kantenlänge, also 90 cm². Das gibt dann ca. 1,5 kg Boden. Nach dem Trocknen im Ofen wird dieser kleingemahlen und in einer Plastiktüte gut vermischt.

Interessant sind in diesem Zusammenhang auch die verschiedenen Geoinformationssysteme der Bundesländer. Böden sind sehr detailliert erfasst, so dass man mit einem Blick in die Karte sehen kann, auf welchem Boden der Wald steht. Man kann auch Rückschlüsse auf Nährstoffgehalt und pH-Wert daraus ziehen und vorab einschätzen, wie mobil das Cs-137 im mineralischen Unterboden sein dürfte.

Deshalb lohnt es sich auch, an der Probennahmestelle die Stärke der Humusschicht zu messen.

Viele Grüße!

Henri